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“煤炭清洁高效转化”专刊

来源：燃料化学学报

专刊来自于《燃料化学学报》2022年第12期，共12篇研究成果。宁夏大学赵天生教授任客座主编。

行业视野

煤化工

类别

51个

关键词

83位

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12篇

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  • 同位素示踪技术在煤直接加氢反应机理研究中的应用进展

    作者(Author)： 牛犇, 张凯, 张君涛, 胡文晨, 钟汉斌

    摘要：煤直接加氢转化是制备高品质液体燃料和化学品的煤炭清洁高效利用技术。同位素示踪技术在煤直接加氢转化反应机理中得到了广泛应用。本工作介绍了同位素示踪技术，综述了煤加氢液化、煤加氢热解以及其他煤直接加氢过程的反应机理研究中同位素示踪技术的应用进展。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    316
    66
  • 炭载金属催化剂在生物质焦油重整中的研究进展

    作者(Author)： 赵小燕, 汤文, 曹景沛, 任杰

    摘要：焦油沉积是限制该生物质热解/气化技术大规模应用的重要阻碍之一。催化焦油重整是众多焦油脱除技术中效率最高、前景最广的技术之一，而开发高活性和稳定性的催化剂是该技术发展的重要研究方向。炭载金属催化剂由于制备简单、成本低、易回收活性金属等优势受到广泛关注。本工作从催化剂的来源和制备出发，综述了其在焦油模型化合物水蒸气重整中的应用，集中分析了高分散金属在低温下焦油裂解/重整中表现出高活性和稳定性的优势；此外，还讨论了炭载金属催化剂在生物质焦油中的应用，与传统焦油重整催化剂进行对比，并总结性阐述相应的催化反应机理。综述表明，炭载体有利于活性金属的高度分散，对催化剂温和条件下高效催化焦油重整具有促进作用；对于废催化剂，可以通过燃烧法回收能量和金属氧化物，具有一定的应用优势和前景。然而，深刻揭示焦油重整机制和进一步提高该类催化剂的稳定性是未来该领域重要研究方向。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    152
    107
  • 炭化过程中黏结剂与低阶煤的结合机理（英文）

    作者(Author)： 王明义, 常志伟, 刘月华, 上官炬, 杜文广, 马睿, 王琪, 刘俊杰, 刘守军, 杨颂

    摘要：由于低阶煤缺乏黏结性，在工业型焦生产中的应用十分有限。为了利用低阶粉煤代替块煤作为原料生产清洁燃料，本研究采用洗油渣(WOR)作为黏结剂以增强其结构强度，并研究了黏结剂添加量和碳化温度对焦炭强度的影响。当碳化温度为800°C,WOR与低阶煤的质量比为3∶7时，焦炭的抗压强度最好，M25达到97%。而煤热解固相产物的SEM分析表明WOR的热塑性是导致焦炭强度升高的主因，且黏结机理可总结为：热塑性的WOR在升温过程中软化熔融，包覆在煤颗粒表面且形成煤-黏结剂界面，将原本松散的惰性煤颗粒结合在一起，进而显著提高了焦炭强度。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    165
    122
  • Fe基催化剂物相演变及CO2加氢反应性能影响

    作者(Author)： 梁洁, 王欣宇, 高新华, 田菊梅, 段斌, 张伟, 江永军, Prasert, Reubroycharoen, 张建利, 赵天生

    摘要：本研究使用原位X射线衍射(in-situ XRD)技术,对Na/Fe2O3样品的还原及活化过程进行了原位表征,探究了Na含量、预处理气氛对Fe基催化剂物相的影响,并研究了铁氧化合物与铁碳化合物在CO2加氢过程中的协同作用。结合H2-TPR、CO+H2-TPSR-MS手段对催化剂样品进行了物化性质表征。结果表明,还原气氛为H2时,Na助剂修饰会抑制Fe2O3催化剂还原;然而还原气氛为合成气(CO/H2=1:2)时,适量Na助剂会降低还原和活化温度,提高碳化铁含量。采用H2和合成气分别对Fe基催化剂进行还原处理,低碳烯烃选择性由0.3%提高至20.2%,CO2转化率由7.3%提升至25.8%;与纯Fe2O3相比,Na修饰后催化剂Fe5C2含量从8.5%提高到38.4%,C5+选择性由7.8%提升至37.0%,CH4选择性从43.2%降至14.9%。催化剂通过调节还原气氛和Na助剂修饰量有效调控Fe3O4和Fe5C2物相比例,提升Fe基催化剂CO2加氢活性和产物选择性。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    150
    81
  • 有序介孔HZSM-5分子筛的合成及其在甲醇制芳烃中的催化性能

    作者(Author)： 杨星, 慕红梅, 高鹏, 王思远, 田海锋, 查飞

    摘要：本研究采用模板法以及水热法，成功制备了不同粒径(20、30和40 nm)、硅铝比约为50的有序介孔HZSM-5分子筛。采用XRD、SEM、TEM、N2等温吸附-脱附和Py-FTIR等手段对合成样品的结构、形貌和表面酸性等性质进行了表征，并在固定床反应器上测试了其在甲醇制芳烃过程中的催化活性。实验结果表明，不同粒径的有序介孔HZSM-5分子筛对甲醇制芳烃反应的催化性能不同，其中，20 nm的有序介孔HZSM-5分子筛展示了优异的催化性能，轻质芳烃的选择性高达60.0%，催化剂在连续运行51 h之后没有明显的失活现象。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    126
    191
  • Ce改性的Rh-UiO-66-Zr催化剂对合成气制乙醇的影响

    作者(Author)： 续开壮, 吕倩, 曹逢海, 李艳茹, 吴立志, 谭理

    摘要：在合成气直接合成乙醇过程中,Rh基催化剂对乙醇等C2含氧化合物具有良好的选择性而持续成为研究热点。本工作利用UiO-66作为载体,将金属Ce4+引入UiO-66-Zr的[Zr6O4(OH)4]金属节点替换部分金属Zr4+形成[Zr6-xCexO4(OH)4]金属节点,从而较为精确地对合成气制备乙醇活性位点问题进行研究。XRD、TG、Raman、BET、H2-TPR、XPS和in-situ DRIFTS等表征结果显示,随着UiO-66[Zr6O4(OH)4]节点上金属Ce4+的引入,催化剂上形成了-(Zr-O)-Rh-(O-Ce-位点,而在Rh/UiO-66-Zr催化剂上形成的-(Zr-O)-Rh-(O-Zr)-位点,结合催化反应评价结果发现,乙醇活性位点数量显著提升。由于Rh物种与-(O-Zr)-物种的相互作用较强,Rh与-(O-Ce)-位点的相互作用较弱,这种相互作用的势差有利于电子的高效率传输。另一方面,-(Zr-O)-Rh-(O-Ce)-可以稳定合成气制备乙醇的关键中间体,从而促进乙醇的形成。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    167
    124
  • Y分子筛表面高分散铜活性物种构建及甲醇氧化羰基化性能

    作者(Author)： 张志浩, 许贞军, 任坤, 王佳君, 付廷俊, 李忠

    摘要：本研究采用溶液离子交换法制备了不同载量的CuY催化剂,结合XRD、TEM、H2-TPR、XPS、NH3-TPD和CH3OHTPD等分析CuY微观结构,探讨了铜氨溶液浓度及活化温度对CuY表面铜物种状态及性能的影响。发现增大交换溶液浓度虽会降低催化剂孔隙率,但能将铜载量由2.11%显著提升至9.95%,并仍保持着铜物种的高分散,铜粒径不足4 nm。溶液交换会破坏表面酸结构而减少表面弱酸位,抑制副反应进而提高DMC选择性。低载量催化剂铜物种以离子态铜为主,增加铜含量提升离子态铜含量的同时,也显著增加了CuOx,能使催化性能迅速提高,甲醇转化率和DMC收率分别达到9.07%和396.27 mg/(g·h)。控制催化剂活化温度研究铜物种活化过程发现,适宜温度的活化会促进表面铜物种向分子筛内部孔道的扩散和交换,并减弱甲醇的吸附强度,利于性能的提升。高载量催化剂相比低载量催化剂能在低温下活化获得更多的Cu~+和CuOx而表现出高催化活性。本工作研究结果为高性能CuY催化剂的设计和制备提供了理论基础。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    174
    105
  • 甲醇气氛下低阶煤热解气中CO加氢制芳烃机理研究

    作者(Author)： 王月伦, 安会会, 张雪纯, 马云欣, 詹贵贵, 刘豪杰, 曹景沛

    摘要：由于低阶煤含氧官能团较多,热解过程产生大量CO和CO2,甲醇气氛提供的活性氢可实现CO或CO2催化加氢生成轻质芳烃。本研究采用密度泛函理论探讨了甲醇气氛下低阶煤热解气之一CO于Fe/HZSM-5催化剂上经烯烃中间体制芳烃的机理,结果表明,CO于Fe5C2(510)表面加氢生成低碳烯烃,进而通过多次甲基化和去质子化实现C-C键偶联及链增长,其中,甲基化需活化能较高。C6~+芳构化过程通过氢转移、去质子化及环化生成苯,其氢转移最难。整个CO加氢制芳烃过程以甲基化所需能垒最高,成为该反应的决速步。
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    燃料化学学报
    2022年第12期
    159
    102
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